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我院青年教师张宏祥研究成果发表于《Water Research》:开发新型非金属催化剂实现水中新兴污染物的深度降解

近日,我校资源与环境学院彭洪根教授团队在环境领域顶级期刊《Water Research》上发表题为“Electron spin polarization of C-doped carbon nitride enhancing PMS activation for deep degradation of Emerging Contaminants”的研究论文。该研究成功合成了一种碳掺杂石墨相氮化碳(C-C₃N₄)非金属催化剂,显著提升了过一硫酸盐(PMS)活化效率,实现了对水中新兴污染物(如抗生素等)的高效、稳定、深度降解。

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新兴污染物具有生物毒性、难降解、易富集等特点,传统污水处理工艺难以彻底去除。基于PMS活化的类芬顿技术因其产生强氧化性活性氧物种而受到广泛关注。然而,传统过渡金属催化剂存在金属离子溶出、稳定性差、pH适用范围窄等问题,限制了其实际应用。针对上述挑战,研究团队通过草酸辅助热聚合法合成了碳掺杂的g-C₃N₄材料。实验表明,该材料在15分钟内可几乎完全去除水中四环素(去除率接近100%),50分钟内的矿化率达70%。在连续流反应器中,材料在360分钟内仍保持80%以上的去除率,表现出优异的稳定性与实用潜力。

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C-C3N4活化PMS降解水中四环素活性测试

通过电子顺磁共振、原位拉曼光谱、电化学分析及密度泛函理论计算,研究团队首次揭示了碳掺杂诱导的电子自旋极化效应对PMS活化的增强机制。碳掺杂不仅调控了材料的电子结构,还形成了掺杂碳与氮原子的双位点协同吸附PMS,显著降低了羟基自由基生成的能垒(从1.52 eV降至0.27 eV)。此外,单线态氧在降解过程中发挥了主导作用,使得该体系对水体中常见阴离子(如Cl⁻HCO₃⁻CO₃²⁻)具有良好的抗干扰能力。

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DFT计算结合原位表征揭示C-C3N4电子自旋极化强化PMS吸附活化机制

该研究不仅为开发高效、稳定的非金属类芬顿催化剂提供了新思路,也为新兴污染物的深度处理与水资源安全保障提供了理论支撑和技术路径。论文第一作者为南昌大学资源与环境学院张宏祥老师,通讯作者为彭洪根教授。研究得到了国家自然科学基金、江西省自然科学基金等项目的资助。


文章链接

https://doi.org/10.1016/j.watres.2025.124783


编辑:张宏祥

一审:赵蒙蒙

二审:魏林生

三审:柏晓武