最新消息

我院彭洪根教授团队在Nature Communications发表脱硝领域重要研究成果

近日,我院彭洪根教授团队在Nature Communications上在线发表题为“Zeolitic Isolated Protonic Acid Sites-Mediated NH3 Storage for Robust NOx Removal”的研究论文。该研究提出了一种基于氧化物-分子筛(OXZEO耦合体系的“NH3储库新策略,成功破解了传统氧化物脱硝催化剂长期存在的宽温域下酸性-氧化还原调控难题,为工业烟气NOx治理提供了全新的设计思路。南昌大学为论文的第一作者和通讯作者单位,第一作者为李国波博士,通讯作者为彭洪根教授。

e3b3cbe6ad264124bedc75f08efff830.png

氮氧化物(NOx)是雾霾和臭氧的重要前体物,氨选择性催化还原(NH₃-SCR)是目前最主流、最有效的固定源NOx治理技术。然而,传统烟气脱硝催化剂如V2O5-WO3/TiO2活性温度窗口窄,难以适应钢铁、水泥等非电力行业烟气温度波动较大的实际工况,且低温活性不足、高温下NH3易被过度氧化为NOx,严重制约了其应用范围。要拓宽操作温度窗口,催化剂需要同时具备丰富的酸中心(吸附NH3)和适度的氧化还原能力(活化反应分子),传统氧化物脱硝催化剂往往很难同时兼顾。

针对这一难题,彭洪根教授团队提出将分子筛的孤立质子酸位点(B酸,≡Si–O(H)–Al≡)作为“NH3储库,将复合金属氧化物作为氧化还原活性中心,构建了OXZEO耦合催化剂。分子筛的B酸位点负责捕获并储存NH3,形成NH4+物种;储存的NH3在反应过程中以NH3NH4+两种形式缓慢释放并迁移至复合金属氧化物表面;NH4+在高温环境下较NH3分子更难被氧化,从而解决了NH3在传统氧化物脱硝催化剂上的高温过度氧化难题,拓宽了高温活性窗口。这种存储-反应的模式,从根本上绕开了传统催化剂对Lewis酸位点的依赖,让酸性和氧化还原功能各司其职,协同增效。

da7b936b08484fe48fb967026c382c8c.png

研究通过原位光谱、同位素标记-质谱联用、从头算分子动力学模拟及密度泛函理论计算等多种手段,揭示了B酸位点介导的基于“NH3储库NH3存储-迁移机制:低温下NH3以分子形式迁移,高温下则以NH3NH4+混合物种形式穿梭至氧化物表面,其中NH4+因较难被氧化,有效抑制了高温下NH3的过氧化副反应。以CeSnOx/Beta为模型催化剂,其NOx转化率>80%的温度窗口从纯CeSnOx320–500 °C大幅拓宽至280–600 °C,活性温度窗口超过300 °C,且N₂选择性保持在99%以上。

6a7be76032f84b4085773e02e068a91e.png

研究团队进一步验证了该策略的普适性:将OXZEO设计推广至多种分子筛拓扑结构(BEACHAMFIFAU)及不同金属氧化物(Ce基、Mn基),所构建的催化剂均表现出显著拓宽的脱硝温度窗口。这一通用设计原则的确立,为宽温窗、高选择性NH3-SCR催化剂的开发奠定了坚实的理论与实验基础。前期系列研究成果已发表于Environ. Sci. Technol.Appl. Catal. B: Environ. EnergyJ. Hazard. Mater.等环境领域专业期刊,为本研究的深入开展提供了重要支撑。

彭洪根教授,国家级青年人才,现任南昌大学资源与环境学院副院长、国家重点研发计划(青年)项目首席科学家。课题组长期致力于大气污染治理与温室气体资源化研究,聚焦臭氧前体物氮氧化物和挥发性有机污染物及温室气体的催化净化与资源化,为国家和江西省的双碳战略及国家生态文明试验区建设提供技术支撑。

该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、江西省自然科学基金及重庆市自然科学基金等项目的资助。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-026-75294-0

编辑:张祥

审核:柏晓武 彭洪根 李国波